En su carrera, que de desarrolló principalmente antes de la era Open, Pietrangeli conquistó 48 títulos en individuales, entre ellos dos ediciones de Roland Garros (1959 y 1960), según el recuento de La Gazzetta dello Sport.

En la arcilla parisina, perdió otras dos finales, contra el español Manuel Santana, en 1961 y 1964.

En su superficie favorita ganó también tres títulos Open en Montecarlo (1961, 1967, 1968) y dos en Roma (1957, 1961).

Pietrangeli también alcanzó las semifinales en Wimbledon en 1960, perdiendo contra el australiano Rod Laver.

Su carrera también estuvo marcada por la Copa Davis, competición en la que disputó un total de 164 partidos, en simples y dobles, un récord, con 120 victorias.

Sin embargo nunca pudo ganar ese torneo, perdiendo las finales de 1960 y 1961, ambas contra Australia.

Sí fue en cambio el capitán del equipo italiano que conquistó la primera Ensaladera de Plata en 1976.

Una de las pistas principales del Foro Itálico, escenario cada año del Masters 1000 de Roma, lleva su nombre.